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L’hydrodésulfuration (HDS) est un procédé catalytique utilisé pour éliminer le soufre des carburants. La demande mondiale de carburants propres a stimulé les recherches sur autour de ce procédé afin de mieux comprendre les mécanismes réactionnels et de produire des catalyseurs plus efficaces. Deux axes de recherches peuvent être dégagés : d’une part la formulation de nouvelles voies de synthèse permettant la production des catalyseurs plus efficaces et d’autre part la compréhension du processus catalytique au niveau moléculaire. La compréhension des transformations structurales du catalyseur au niveau moléculaire pendant la réaction ainsi que pendant la genèse de la phase active est une nécessité pour améliorer les propriétés des catalyseurs. Dans ce contexte, ce travail propose deux objectifs. En premier lieu, il présente nouvelle méthode de synthèse de catalyseurs d’HDS à base de CoMo supporté dans TiO2 par voie sol-gel. Dans un deuxième temps, le travail présente la mise-en-œuvre de la chimiometrie pour traiter des données in situ de spectroscopie d’absorption de rayons-X (XAS) qui permet d’obtenir des informations sur la structure moléculaire du catalyseur pendant son activation. Les installations synchrotron de dernière génération permettent en effet d’enregistrer des données expérimentales avec résolution temporelle de l’ordre de la seconde (Quick-EXAFS) et la chimiometrie fournit des outils d’analyse et d’interprétation pour extraire des informations sur les cinétiques de réaction et sur les transformations structurales menant à la formation de la phase active du catalyseur. Hydrodesulfurization (HDS) is catalytic process used to remove sulfur from petroleum feedstock. The world claim for clean fuel boosted scientists to get new insights on the catalytic reaction in order to understand the mechanisms of the process and, thus, produce catalysts that are more efficient. Such researches are based mainly in to lines: by one hand, in the formulation of new routes that lead to tailored catalysts and, by the other hand, in a better understanding of the catalytic process at the molecular and atomic level. Particularly, the later leads to an optimization of the formulation and better catalytic performance, for which is required further understanding of the molecular structure, its transformations during the reaction, the nature of active species and its genesis. In this picture, the goal of this work is twofold. First, to present a new route for produce HDS CoMo-based catalysts via one-pot sol-gel method, which revealed to have suitable macro- and microscopic properties making promising solids for further applications. Second, to adapt and use chemometrics method to treat in situ measurements, particularly, X-ray absorption spectra (XAS), to get new insights on the genesis of the catalytic active phase at the molecular level. XAS techniques is suitable to probe local atomic structure, and last generation synchrotron facilities provide conditions to perform such in situ experiments with very fast acquisition…