AbstractsBiology & Animal Science

Growth of functional oxide heterostructures from chemical solutions using advanced processing methodologies

by Albert Queraltó López




Institution: Universitat Autònoma de Barcelona
Department:
Year: 2015
Keywords: Dipòsit de solucions químiques; Chemical solution deposition; Òxids funcionals; Functional oxides; Ciències Experimentals
Record ID: 1128621
Full text PDF: http://hdl.handle.net/10803/286006


Abstract

En aquesta tesi doctoral, hem explorat innovadores tècniques de processat basades en el dipòsit de solucions químiques per tal de produir heteroestructures d’òxids, mitjançant processos d’autoassemblatge i autoorganització. Essencialment, s’ha dut a terme una profunda investigació dels mecanismes termodinàmics i cinètics involucrats en la nucleació i cristal·lització de diferents heteroestructures d’òxids (nanoilles i capes primes) amb materials com CeO2, LaNiO3, Ba0.8Sr0.2TiO3 i La0.7Sr0.3MnO3 sobre substrats monocristal·lins (Y2O3:ZrO2, LaAlO3, SrTiO3) i tecnològics com silici o cintes metàl·liques recoberts amb capes d’òxids. Tractaments tèrmics usant rampes d’escalfament ràpides (∼20 ºC/s) han permès separar la nucleació del creixement. En primer lloc, hem reportat que es possible aconseguir cristal·litzar, fins i tot epitaxialment, a baixes temperatures (<500 ºC). També hem determinat el paper que juguen diferents paràmetres de processat (temperatura, rampa d’escalfament i atmosfera), i el tipus i orientació del substrat en les velocitats de nucleació i creixement, com també en la morfologia final del sistema. Anàlisis termodinàmics indiquen que la tensió creada entre capa i substrat té una contribució important en la nucleació i creixement. A més, s’ha pogut veure que la situació de tensió del sistema està altament influenciada per les diferències en l’expansió tèrmica soferta entre capa i substrat. També hem demostrat que el creixement dels grans segueix un comportament auto-limitat està en gran mesura influenciat per un procés de difusió atòmica activat tèrmicament. Curiosament, la transformació des de material policristal·lí a epitaxial segueix el mateix comportament, i està impulsat per una reducció en les frontes de gra policristal·lines. Les velocitats de creixement del procés (0.01-0.1 nm/s) depenen en gran mesura de com ràpid el material epitaxial creix respecte el policristal·lí. En aquest sentit, hem pogut calcular que els coeficients de difusió atòmica epitaxials són un ordre de magnitud més grans que els policristal·lins, 10-19 i 10-20 m2/s respectivament. S’ha determinat que el gruix de la capa pot influenciar negativament en la velocitat de creixement epitaxial, dificultant la obtenció de capes epitaxials a gruixos grans. En la mateixa línea, hem implementat i utilizat una metodologia innovadora com és la irradiació làser en condicions atmosfèriques per al creixement d’heteroestructures d’òxids, com a alternativa als tractaments tèrmics. La influència dels mecanismes tèrmics fotoinduïts s’ha avaluat mitjançant simulacions numèriques, usant els paràmetres òptics i termofísics dels diferents materials. Així doncs, hem demostrat la capacitat d’assolir la descomposició de capes metal·lorgàniques precursores, en particular propionats de Ce-Zr, amb temps de processat significativament inferiors i amb resultats equivalents als tractaments tèrmics convencionals. El disseny de patrons micromètrics ha estat possible gràcies al confinament espacial del feix làser. Altrament, també s’ha aconseguit la…